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石墨相氮化碳分离膜的选择性渗透
发布:Iron_MAN10   时间:2019/8/29 15:04:43   阅读:104 

二维分离膜是实现海水淡化、污水净化的理想材料,而如何调控二维材料的层间距离是提升薄膜分离性能的关键所在。近日,中国科学技术大学的刘波团队通过对二维石墨相氮化碳(graphitic carbon nitride, GCN)进行功能化,制备出具有层间距和层间化学环境可调的分离膜,并实现亚纳米尺度的精准筛分和高效立体选择性渗透。

作为一种二维层状材料,GCN在催化和分离领域的优异性能受到广泛关注。就利用层空间调控来实现不同尺寸和电荷的离子和分子的筛分而言,以氧化石墨烯(GO)为代表的二维薄膜近年来成为分离领域的研究热点。但一方面GO的层间距在空气湿度改变时会发生明显变化,无法保持结构稳定性;另一方面,GO薄膜的分离性能主要还是集中在水相体系中,但其他领域(如生物医药中对映异构体的分离)所需要的分离过程则常常需要在非水相体系中完成。高度稳定的惰性GCN具有类似于GO的平面网络结构,但将GCN用作分离膜的研究还未成熟。

有鉴于此,中国科学技术大学团队提出一种依赖静电机制,通过质子化和阴离子嵌入的协同作用,调控GCN层间距离和层间化学环境调控的普适性策略,并实现亚纳米尺度下的精准筛分。得益于GCN二维结构中存在确定分布的氮原子,其孤电子可被强酸质子化,而嵌入到GCN层间的强酸阴离子又可以调控层间距离,从而得到有效层间距为10.8 Å的纳米通道,并可保持稳定。这种阴离子支撑的GCN层空间可以在亚纳米尺度下选择性筛分不同尺寸的待分离物种,从而实现高效分离(图1)。


图1. (a)强酸阴离子嵌入质子化的GCN进行层间距精准调控示意图。R-SO3代表Brønsted酸根离子;(b)GCN-SA薄膜对不同尺寸的溶质分子的筛分效应示意图;(c)纳米级厚度GCN-SA薄膜在亚纳米尺度下的精准筛分性能,内置图为不同溶质的截留率和水合半径之间的关系。
 
进一步沿用上述概念,该研究团队在GCN层间引入手性酸,同时实现层间距和层间手性化学环境的调控。得到的GCN基手性分离膜对一系列对映异构体表现出明显的选择性渗透性能,具有明确的截断分子量。通过柠檬烯外消旋体的渗透实验发现,其对映体过量值可达89%(图2)。
 

图2 (a)GCN基手性分离膜对不同对映异构体的立体选择性渗透示意图;(b-d)GCN-CSA薄膜对柠檬烯外消旋体进行(b-c)等压和(d)给压渗透, Feed端和Permeate端溶液的CD信号强度随渗透时间的变化。

GCN的有效功能化一直被认为是提高其性能的关键,而这项工作提出的质子化和阴离子嵌入的协同策略,一方面为调控其它二维材料的层间结构和性能提供思路,另一方面赋予二维材料更为广阔的应用前景,使其在生物医药中(如手性药物分子的分离)的应用成为可能。

这一成果近期发表在Nature Communications上,文章的第一作者是中国科学技术大学博士研究生王洋。

原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文https://www.nature.com/articles/s41467-019-10381-z):

Graphite phase carbon nitride based membrane for selective permeation
Yang Wang, Niannian Wu, Yan Wang, Huan Ma, Junxiang Zhang, Lili Xu, Mohamed K. Albolkany, Bo Liu
Nat. Commun., 2019, 10, 2500, DOI: 10.1038/s41467-019-10381-z


来源:X-MOL
 
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